《天使与恶魔：未解决案件匿名交涉课》聚焦于未解决案件匿名交涉课这一特殊部门。课长神崎隆司带领着团队，专门处理那些陷入僵局、难以侦破的案件。他们通过与匿名举报人沟通，获取关键线索。在某起连环杀人案中，现场毫无头绪，神崎等人收到匿名信息，却不知对方是真心协助还是另有目的。随着调查深入，他们发现案件背后隐藏着一个庞大的犯罪组织，组织成员手段残忍且狡猾。团队在与时间赛跑的过程中，不断解开谜团，同时也面临着来自组织的威胁。他们在天使般的正义使命与恶魔般的罪恶对抗中艰难前行，为受害者寻求真相与正义。