《刑事侦缉档案》围绕着警探张大勇展开，他头脑灵活、办案能力出色，与同事李忠义合作无间。在第一部中，他们侦破了多起离奇案件。比如“天使杀人案”，受害者接连死亡且现场都有天使玩偶，案件充满诡异色彩。张大勇在调查过程中结识了记者高婕，两人渐生情愫。第二部里，他们又面临新的挑战，“端木紫命案”牵扯出复杂的人物关系和情感纠葛。随着剧情推进，张大勇和高婕感情发展并非一帆风顺，经历了误会与分离。到了第三部，他们重归于好，继续携手破案，“蝴蝶杀人案”等案件的真相在他们的努力下逐渐浮出水面。整部剧集以精彩的案件为线索，展现了警察们的智慧与勇气，同时穿插着动人的情感故事。