《吸血鬼日记 第三季》延续前两季剧情，神秘瀑布镇依旧不平静。埃琳娜在变成吸血鬼后，努力适应新身份，同时纠结于与斯特凡和达蒙兄弟的感情。斯特凡为帮埃琳娜控制嗜血本性，带她离开小镇进行训练。而达蒙则留在镇上，与邦妮等好友一起应对各种危机。这一季新角色克劳斯登场，他是古老的混血吸血鬼，为完成仪式需要埃琳娜等四人的血。他绑架了卡罗琳，以此威胁斯特凡帮他寻找其他仪式所需之人。期间，众人不断与克劳斯斗智斗勇，小镇上也不断有新的吸血鬼和超自然生物出现，引发了一系列惊心动魄的故事，各方势力的矛盾冲突不断升级。